Ein Abstecher nach Tokio klappt locker, dafür muss es noch nicht einmal der Zug sein.
Meine Empfehlung würde wie folgt aussehen:
Nach Ankunft LH direkt hinter dem Zollausgang einen Platz im Airport-City-Bus kaufen, der fährt alle 15 Min nach Tokio Central und man sieht mehr als mit dem Zug, zumal der Zug nicht so oft fährt und letztlich auch nur ca. 10-15 Min schneller ist als der Bus.
Aussteigen an der Station Tokyo Central, durch den Bahnhof gehen und den Exit West nehmen, dann ca 3 Minuten laufen, die Hibiya Dori überqueren und schon ist man am Chiyoda Park, dort kann man z.b. eine kleine Runde laufen (ca 30 Min.) und einige schöne Tempelanlagen von außen betrachten. Dann zurück Richtung Tokyo Station und einmal entlang der Ginza laufen (30 Min.)
An der Station Ginza Itchome (schräg gegenüber des Apple Store an der Ginza) mit der Yurakucho Line bis zur Station Toyosu fahren (ca 8 Min) und dort umsteigen in die neue Yirukamone Line, dies ist eine Art führerloser Monorail, welcher in ca 40 Min zurück in die Stadt zur Station Shimbashi fährt. Die Strecke ist wirklich sehenswert, man fährt immer überirdisch durch ganz neue Stadtteile und über künstlich aufgeschüttete Inseln, entlang der Tokyo Bay und wieder zurück ins Stadtzentrum (Tip: In den ersten Wagen setzen, sehr guter Ausblick!).
In Shimbashi tobt eigentlich erst Abends das Leben, aber man kann sich den Stadtteil auch tagsüber anschauen, zumal es sich anbieten würde, dann hier zu Mittag zu essen (falls ihr z.b. mit der FRA-Maschine um 0750h morgens ankommt). Von dort würde ich mit der Asakusa Line nach Asakusa fahren und den Senso-Ji Tempel besuchen (der älteste und bedeutendste Tempel von Tokio). Das Umfeld des Tempels ist zwar sehr touristisch, aber trotzdem sehenswert und man findet auch recht nette Souvenirs (aber Achtung: Kitsch-Gefahr!).
Von dort kann man mit der Asakusa Line noch zwei Stationen weiter bis zur Endhaltestelle Oshiage fahren und dort in die Keisei-Oshiage Line umsteigen, die direkt zum Airport Narita fährt, ab Asakusa ca 75 Min. maximal einplanen.
Alles in allem sollte das Programm samt 30 Min Mittagessen in Shimbashi problemlos in 5,5 - 6h machbar sein.