Ich war vor zwei Jahren in Zagreb und Split. Ich bin damals mit Croatia Airlines von ZAG nach SPU. Das war in meinem Falle nur unwesentlich teurer als die Bahn (ich glaube 28 Euro). Die Bahn benötigt auch mehrere (sechs/sieben?!) Stunden für die Strecke, soll landschaftlich aber sehr reizvoll sein. Wenn's eng bei dir im Terminkalender ist, würde ich aber auf keinen Fall mit dem Zug fahren, der scheint dort etwas unzuverlässig zu sein.
Den Bus habe ich damals nicht in Erwägung gezogen, da ich durch das Geschaukel schnell "motion sick" werde. Von Split dürfte es aber einen regelmäßig verkehrenden Bus nach Brela geben. Ich hatte damals in Split einen Mietwagen, der meiner Meinung nach auch empfehlenswert war, da die Küste und das bergige Hinterland einfach traumhaft schön ist und man so einfach unabhäniger ist.